Mendes est devenu le chef de son propre groupe, le Sexteto Bossa Rio, en '61 et a réalisé son premier enregistrement, Dance Moderno, la même année sous étiquette Philips. En '62, le groupe a fait un album avec Cannonball Adderley pour Capitol, qui est sorti plus tard dans l'année. A cette époque, représenté sur des albums comme Bossa Nova York et Girl from Ipanema, il a été fortement influencé par Antonio Carlos Jobim, sur les enregistrements duquel Mendes a travaillés. En '64, il s'installe aux Etats-Unis, en premier pour jouer sur des albums avec Jobim et Art Farmer, puis forme Brasil 65 l'année suivante. Le groupe a enregistré pour Capitol sans attirer trop d'attention au début. En '66, cependant, le groupe, rebaptisé Brasil 66, est signé chez A&M et il devient populaire. Son mélange de jazz léger le rhythme bossa nova, et mélodies pop douces fait sensation.

La version originale de Brasil 66 était composée de Mendes (piano), des chanteurs Lani Hall et Bibi Vogel (remplacée peu après par Janis Hansen), Bob Matthews (basse), José Soares (percussion), João Palma (batterie), John Pisano (guitare). Cette nouvelle version incluant Hansen a ensuite enregistré deux autres albums entre '66 et '68 (dont le long-jeu meilleur vendeur Look Around).

En '68 une dispute entre lui et ses musiciens a résulté en leur congédiement par Mendes. Karen Philipps a remplacé Hansen, tandis que Dom Um Romão, batteur chevronné, s'est associé à Rubens Bassini pour assumer les fonctions de percussionniste. Claudio Slon s'est joint au groupe comme batteur en '69 et a joué avec Mendes pendant près d'une décennie. Sebastião Neto était le nouveau bassiste et Oscar Castro-Neves, le guitariste. Seule Mlle. Hall a pu restée. Le 4ème album, Fool on the Hill, était le 1er avec se changement de personnel.

Les paroles de Fool On the Hill sont énigmatiques. Il y a même une divergence quant à qui l'a inspiré puisqu'il existe 2 versions complètement différentes pour son origine. McCartney dit qu'il s'agissait de quelqu'un comme le Maharishi, mais Alistair Taylor, assistant personnel du gérant des Beatles, Brian Epstein, dit que c'était un homme mystérieux sur une colline, qui est soudainement apparu et a disparu, que lui et McCartney ont rencontré, alors que ce dernier promenait son chien.

Dans la version des Beatles, il y a apparemment les mots, et je traduis, " Mais il ne veut pas les connaître parce qu'il sait qu'ils sont les sots ", mais qui sont exclus dans la version de Brasil 66.

En tout cas, il reste toujours des questions comme 'qui est l'homme aux 1000 voix?' (Mel Blanc a ce sobriquet, mais il est douteux qu'il s'agisse de lui). 

Au début des années '70, Lani Hall a poursuivi une carrière solo et est devenu la 2ème épouse d'Alpert. Selon certains, Mendes était énnervé pendant des années qu'Alpert avait "volé" Hall à son groupe.

 

Musique et paroles de Cole Porter, introduite dans la pièce de théâtre musicale Gay Divorce de '32 par Fred Astaire et Claire Luce et la version cinématique (produit et distribuée par RKO) de '34, réintitulée Gay Divorcée, par Fred Astaire et Ginger Rogers.

Musique et texte de Jorge Ben (prononcé comme en français ou presque), '63. Version entièrement en portugais par Ivete Sangalo entre autres. Se traduit comme 'Pleut pluie', le 'ch' étant la version portugaise du latin 'pl', de l'espagnol 'll', et de l'italien 'pi'. Donc le français et le roumain ont conservé le 'pl'.

Musique et texte de Jorge Ben, '63. Se traduit mot à mot comme 'Mais que rien'.

Musique: Dorival Caymmi et Nelson Motta, texte: Alan et Marilyn Bergman, '68; de l'album Look Around, '69.

Musique et paroles de Lennon et McCartney, '65. Habilement reprise en français par les Miladys.

Composée par Antonio Adolfo avec texte de Tiberio Gaspar et paroles anglaises des Bergman, '68. Le titre original est Sa Marina.